Son œuvre majeure, les Mémoires d’outre-tombe, ébauchés en 1809, retracent le cheminement difficile d’un aristocrate et d’un intellectuel après la Révolution.
L’ouvrage relate en quatre parties les différents épisodes de sa vie :
I : Ma jeunesse, ma carrière de soldat et de voyageur
II : Ma carrière littéraire
III : Ma carrière politique
IV : Quatrième et dernière carrière, synthèse des trois précédentes. Son œuvre ne devait être publiée qu’après sa mort, selon ses vœux.
1801 : Atala, ou les Amours de deux sauvages dans le désert.
1802 : Le Génie du christianisme, ou les Beautés de la religion chrétienne.
1802-1805 : René, entre autobiographie et fiction romanesque, illustre et prolonge la réflexion du Génie du Christianisme.
1809 : Les Martyrs ou le triomphe de la religion chrétienne.